該館館藏豐富，涵蓋拉丁美洲各領域，是南美洲最大圖書館之一，館藏增加的重要源泉是1825年頒布了繳送法，該法要求每種在智利刊行的圖書或小冊子要繳送15冊。除了保存智利文獻外，國家館還是智利聯邦政府出版物的保存本庫。
1877年，國家館出版了重要的國家書目——《智利出版物年鑒》，1976年更名為《智利書目》。國家館20世紀80年代使用NOTIS系統，采用機讀目錄磁帶，該計劃的設計除了容納國家館館藏外還包括智利大學圖書館館藏。由于注重自動化，所以該館信息通暢。
館藏數量:藏書160萬卷，現刊942種，搖籃本83卷，學位40篇，樂譜6,373件，地圖10,331張，縮微平片20,000張，16/35電影膠卷5500件，視聽資料300件，錄音2,013件，CD-ROM36張，文獻11萬件，錄象帶115盒。
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智利國家圖書館屬于殖民地耶穌會圖書館，收藏在圣費力佩大學內；該館成立于1813年，首批移交給國家館的藏書僅有8,000冊，10年后館藏增長到12,000卷。到20世紀80...
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